通过双空间轨道学习获得超越 DFT 的电子能带结构

arXiv:2610.19919v1 公告类型：新稿 摘要：准确的电子能带结构对于预测材料性质至关重要，但高保真度计算的计算成本高昂。我们提出 O-kRystal，这是一种双空间轨道学习框架，利用成本较低的 Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）计算，同时提供能量基准和结构化轨道信息。O-kRystal 将 PBE 能带能量与实空间和倒易空间中的轨道矩阵相结合，预测各个电子态随晶体动量和自旋变化的更高理论层级修正。对于能量距带边中点不超过 5 eV 的电子态，在近 6,000 种涵盖绝缘体、金属、磁性及非磁性体系的三维材料中，其预测 Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE06）能带能量的平均绝对误差为 $0.171 \pm 0.009$ eV。在由六种强关联材料组成的独立基准测试中，该框架将相应的 PBE 能带能量平均绝对误差降低了 68.7%，并分辨出过渡金属 d 态与配体 p 态相对位置随轨道而异的变化。尽管仅在高对称点上进行训练，该框架在能带路径上未见过的点处仍保持相当的精度，并可根据布里渊区内密集采样点的预测结果重建 HSE06 态密度。最后，使用二维材料的 $G_0W_0$ 准粒子能量训练 O-kRystal，展示了其跨理论层级的适用性，以及轨道学习在超越密度泛函理论、实现更高保真度的动量分辨电子结构预测方面的潜力。