通过图结构化电子占据上的离散流匹配进行基于机理的反应预测

化学反应本质上是电子空间中的变换，然而大多数机器学习方法要么通过从头生成产物分子来建模反应，要么通过直接作用于分子拓扑的启发式图编辑来建模反应。 我们提出 MAELLE（\textbf{M}ech\textbf{A}nistic \textbf{E}dit f\textbf{L}ow-matching on e\textbf{L}ectron r\textbf{E}arrangements），它转而将反应建模为电子占据向量上的离散流匹配。 具体而言，我们将反应物到产物的映射表述为一个连续时间马尔可夫链（CTMC），其定义在所有成键、非成键和氢位点上的图结构化整数值电子占据空间中。 为构建中间编辑轨迹，我们使用最优传输将离散流匹配混合路径推广到离散电子重排，从而在不需要基元步骤标注的情况下得到一系列具有机理可解释性的编辑移动。 与领先的反应预测模型相比，MAELLE 在 USPTO-480K 基准上取得了具有竞争力的性能。 除了分布内准确率之外，我们还在两个分布外设置——结构复杂性和反应类型——下评估鲁棒性，并发现 MAELLE 在现有方法性能下降的情况下仍保持强劲表现。 最后，由于学习到的流作用于完整的电子重新分布，MAELLE 能够自然地恢复与已知化学相一致的机理轨迹，并能够预测反应的副产物。