EP-Flow：无需位点级标注的无序晶体结构预测

arXiv:2610.01315v1 发布类型：new 摘要：生成模型在有序晶体结构预测方面取得了快速进展，但许多功能材料本质上是无序的，其性质由置换混合、空位或间隙物种所决定。现有晶体生成器要么假定位点占据是确定性的，要么要求位点级无序标注，而当化学式是主要输入时，这类标注通常不可获得。我们通过占据分布矩阵（Occupancy Distribution Matrix，ODM）对无序晶体结构预测进行形式化，将有序晶体、固溶体、空位无序和间隙占据统一为一种连续的“位点—物种”表示。有效的 ODM 必须满足耦合的逐位点占据约束、质量守恒约束和非负性约束，因此每个样本都位于由化学式决定的运输多面体上。我们提出 Entropic Polytope Flow（EP-Flow），一种受边际约束的流匹配框架：该框架将异质多面体规范化到共享的双中心化空间中，学习保持边际分布的流，并通过 Sinkhorn 逆映射恢复满足约束的占据状态。通过联合生成占据状态、分数坐标和晶格参数，EP-Flow 在基于 COD 和 MPDS 构建的、以化学式为条件的无序 CSP 基准上取得了当前最佳性能，显著优于经过适配的有序晶体生成器。进一步分析表明，EP-Flow 能够恢复稀疏且具有化学意义的局部无序模式，而不仅仅是匹配全局组成统计。