从第一性原理学习一致的分子力学力场

arXiv:2610.08020v1 公告类型：交叉投稿 摘要：尽管机器学习原子间势（MLIPs）正接近从头算精度，经典力场（FFs）仍然是大规模模拟的主力工具。它们将总构型能分解为简单的有效相互作用，其参数传统上根据原子或化学键类型赋值，从而实现高效模拟，但也限制了其适应不同构型的能力。近期的机器学习方法通过将这些力场中的成键参数推断为局部原子环境的函数，提高了其准确性和可迁移性，但在实际模拟中仍依赖经验性非键参数。在本工作中，我们提出了一种统一方法 \texttt{grappa-fullFF}，可从从头算参考数据中以一致的方式同时学习成键参数和非键参数。通过引入基于静电势监督、具有物理依据的正则化，以及有助于实现电荷均衡的架构，我们的模型能够准确还原电响应性质，在几何优化基准测试中达到当前最先进的精度，并复现经典力场和现有机器学习力场的构象采样结果，而无需依赖外部赋值的非键参数。