用于电子结构哈密顿量预测的直积空间等变深度学习

arXiv:2611.07695v1 公告类型：新提交 摘要：现有用于哈密顿量预测的等变架构大多在不可约球张量的直和空间中传播特征，而目标哈密顿量本质上是局域轨道与自旋基底上直积表示中的算符块。这种表示不匹配将连续的哈密顿量块割裂，妨碍对轨道耦合的直接操作，并将特征组织成不规则的角动量分量，因而需要大量变换，且难以适配高效的硬件执行与内存管理。为同时解决表示不匹配和计算瓶颈，我们提出了 DP-Learner，这是一种直接在直积空间中的类哈密顿量算符块上进行消息传递的等变学习框架。在理论上，我们提出了基于李生成元的方向嵌入，以及以不变量加权的左右乘积与缩并运算，无需显式的 Clebsch--Gordan 分解或逆向重构，即可保持对 SO(3)、SU(2) 和空间反演的等变性。在方法上，我们将这一原理实现为 Transformer 架构，其中类哈密顿量特征矩阵或张量通过直积空间中的等变算符演化，而非线性不变标量路由则控制矩阵单元上的结构化门控、方向传播、注意力以及嵌入环境信息的上下文交互。我们进一步构建了 MP-HAM-110K，这是一个大规模哈密顿量数据集，包含超过 110,000 个材料结构，覆盖 68 种元素，并同时提供哈密顿量和波函数数据。在 MP-HAM-110K 和 Materials-HAM-SOC 上的实验表明，相较于最先进的方法，DP-Learner 显著提升了哈密顿量预测精度和推理效率。