热力学引导的学习捕捉深共熔溶剂中的层级氢键网络

arXiv:2611.06590v1 公告类型：新稿 摘要：深共熔溶剂（DESs）为木质纤维素精炼提供了可调控的平台，但其溶剂化行为取决于多组分氢键网络，而非单个组分的性质。我们开发了 TiNN，这是一种热力学引导的神经网络，通过学习得到的自由能路径，以层级方式表征 HBA-HBD 缔合和溶质容纳过程。TiNN 在 938 条记录上训练后，测试集 $R^2$ 达到 0.917，并能泛化至新的 HBA-HBD 组合及数据稀疏的条件。消融分析表明，溶质特异性稳定化对预测准确性的贡献最大，而氢键相容性的重要性则取决于溶解机制。对葡萄糖、木聚糖和硫酸盐法木质素在酸性、碱性和中性 DESs 中的实验测量表明，TiNN 将溶解度误差的几何平均倍数从 COSMO-RS 的超过 23 倍降至约 1.5 倍。即使未使用分级分离数据进行训练，TiNN 也能区分对玉米秸秆中木质素和半纤维素去除率高低不同的 DES 配方。这些结果为基于化学原理筛选用于木质纤维素分级分离的溶剂提供了支持。