多组分材料中通用机器学习力场误差的起源

arXiv:2610.09837v1 公告类型：交叉收录 摘要：对于通过成分设计生成的多组分环境，通用机器学习力场的泛化能力仍缺乏充分评估。我们受高熵设计、元素替代和阴离子混合的启发，构建了包含7,599个多组分构型的基准数据集。以密度泛函理论为参照，评估了11个预训练模型在能量、力和应力预测方面的表现，并将评估扩展至弹性、振动及吸附相关性质。我们从训练参考环境覆盖度、局部几何异质性、距离方向性和元素响应等方面分析了力误差。与训练参考环境之间的距离表明，覆盖度差异与误差增大存在定性关联，但在相近距离下，误差仍有显著差异。误差较高的组表现出更强的局部几何异质性，尽管OMat24对这些环境提供了广泛覆盖。相对于训练参考数据中的原子对距离中位数，误差在中位数附近保持较低水平，在压缩侧急剧上升，而在拉伸侧的增长较为缓慢。在匹配元素对和距离绝对偏差后，压缩侧的力误差为拉伸侧的1.81–1.95倍。模型预测的成对相互作用曲线在压缩条件下表现出更大的曲率。独立单元素体系中的拟合难度与电子能带能量对原子位移及费米能级偏移的响应相关，多组分体系中也观察到了类似规律。在参数量匹配的比较中，最高阶数为2和4的球谐表示分别降低了43种元素中38种和40种元素的测试力误差，但不同元素之间的拟合难度差异依然存在。这些发现为实验成分设计中的力场选择提供了依据，并明确了训练数据采样和模型表示的改进方向。